2026-04-24 18:19
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冷战时期,在现在位于华盛顿州的能源部汉福德基地生产钚时,铝被广泛用作燃料包壳材料。燃料加工产生的废料目前储存在地下储罐中,其中铝以薄水铝石和三水铝石的形式存在。
这些辐照的燃料废料创造了一个复杂的极端环境,最近的一项研究调查了痕量物种(在这种情况下是合成前体的残留物)如何影响三水铝石中自由基的存在。研究人员还研究了辐照薄水铝石,它以其捕获和稳定氢原子的能力而闻名。这篇论文发表在《物理化学化学物理》杂志上。
研究氢氧铝如何在制氢过程中作为辐射分解底物是能源部门安全和脱碳的关键研究方向。它对于有效管理和储存遗留放射性废料也至关重要。
研究表明,伽玛辐射生成的氢氧化铝纳米板中的氢原子受到残留杂质的影响。这些氢原子的浓度,被困在三水铝石的间隙层中,比在薄水铝石中更低,衰变更快。为三水铝石和薄水铝石中氢原子的行为差异提供实验证据,有助于阐明放射性废物高度复杂的性质。
合成过程中使用的硝酸铝(Al(NO3)3)和氯化铝(AlCl3)等前驱体的残余离子直接影响了三水铝石纳米板中伽马辐射诱导氢原子的生成和稳定。汉福德基地的遗留废物混合物中都存在三水铝石和薄水铝石,因此本研究还研究了薄水铝石中氢的稳定性,它可以在其结构中捕获和稳定氢原子。
利用漫反射红外傅立叶变换光谱分析了由硝酸盐和氯化物前体合成的三水铝石中的羟基,以及由Al(NO3)3合成的三水铝石中的硝酸盐。x射线光电子能谱分析表明,alcl3基三水铝石中存在氯化物残留。虽然这些残留离子(~ 0.4%的硝酸盐和~ 0.6%的氯化物)的表面浓度太低,不足以影响三水石的体积性质,但它们足以影响材料对辐射分解的反应。
利用不同的辐射剂量,通过电子顺磁共振波谱法研究了三叉石中氢原子的存在。所有剂量的氯酸三叉石都产生氢原子,而no3三叉石不含任何可检测到的氢原子。这表明,虽然在这两种情况下都可能形成氢原子,但它们只有在硝酸盐不存在时才会被捕获。
此外,同样剂量辐照的薄水铝石含有更高浓度的氢原子,其极限衰变速率较慢(三水铝石为331 s-1,而薄水铝石为0.11 s-1)。这些结果表明薄水铝石在其晶体结构中具有优异的捕获和稳定氢原子的能力。总的来说,这里的发现有助于提供实验证据,增加我们对辐照燃料废料中遇到的极端和复杂环境的理解。